Окисление бензола в фенол закисью азота на Me-ZSM-5 цеолитах с низкой концентрацией активных центров. Роль единичных активных центров

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Синтезированы и исследованы в реакции окисления бензола в фенол закисью азота катализаторы на основе высококремнистых цеолитов с отношением Si/Al, равным 50 и 80 (ZSM-5-50 и ZSM-5-80), модифицированные Ca-, Sr-, Cr-, Mn- и Sb-ионами. Установлено, что наиболее активными и селективными в реакции прямого окисления бензола в фенол закисью азота являются катализаторы, содержащие около 0.1–0.2 вес. % ионов сурьмы. В присутствии образца состава ZSM-5-50 + 1/12Sb при температуре 450 °С и времени контакта в 1 с был достигнут выход фенола, равный 61.2% при селективности 96%, что примерно в два раза превышает показатели, известные в литературе для других Me-ZSM-5 катализаторов. В то же время образец состава ZSM-5-50 + 1/6Sb оказался более стабильным в сравнении с другими катализаторами на основе ZSM-5 цеолитов. Предложена также модель активации закиси азота на единичных (достаточно удаленных друг от друга) активных центрах катализатора, которая позволяет объяснить более высокую эффективность закиси азота в качестве окислителя (по сравнению с молекулярным кислородом в реакции прямого окисления бензола в фенол) в присутствии Me-ZSM-5 катализаторов с низким (менее 0.1%) содержанием ионов Me.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

В. Н. Корчак

Федеральный исследовательский центр химической физики им Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: korchak@chph.ras.ru
Россия, Москва

А. М. Кули-заде

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: korchak@chph.ras.ru
Россия, Москва

О. Н. Сильченкова

Федеральный исследовательский центр химической физики им Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: korchak@chph.ras.ru
Россия, Москва

О. В. Удалова

Федеральный исследовательский центр химической физики им Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: korchak@chph.ras.ru
Россия, Москва

Список литературы

  1. Брук Ю.А. Кумольный способ получения фенола и ацетона. Л.: Химия, 1983.
  2. Закошанский В.М. // Рос. хим. журн. 2008. Т. LII. № 4. С. 53.
  3. Iwamoto M., Hirata J., Matsukami K., Kagawa S. // J. Phys. Chem. 1983. V. 87. № 6. P. 903. https://doi.org/10.1021/j100229a001
  4. Suzuki E., Nakashiro K., Ono Y. // Chem. Lett. 1988. V. 17. P. 953. https://doi.org/10.1246/cl.1988.953
  5. Panov G.I., Sobolev V.I., Kharitonov A.S. // J. Mol. Catal. 1990. V. 61. P. 85. https://doi.org/10.1016/0304-5102(90)85197-P
  6. Sobolev V.I., Panov G.I., Kharitonov A.S et al. // J. Catal. 1993. V. 139. P. 435. https://doi.org/10.1006/jcat.1993.1038
  7. Харитонов А.С., Панов Г.И., Соболев В.И. // Кинетика и катализ. 1989. Т. 30. № 6. С. 1512.
  8. Panov G.I., Sheveleva G.A., Kharitonov A.S. et al. // Appl. Catal. A. 1992. V. 82. P. 31. https://doi.org/10.1016/0926-860X(92)80003-U
  9. Харитонов А.С., Панов Г.И., Соболев И.И. // Успехи химии. 1992. Т. 61. вып. 11. С. 2062.
  10. Удалова О.В., Быховский М.Я., Шибанова М.Д., Селезнев В.А., Кули-заде А.М., Корчак В.Н. // Наука и технология углеводородов. 2001. № 6. С. 60.
  11. Удалова О.В., Фирсова А.А., Шибанова М.Д., Селезнев В.А., Кули-заде А.М., Корчак В.Н. // Там же. 2002. № 1. С. 23.
  12. Корчак В.Н., Удалова О.В., Шибанова М.Д., Селезнев В.А., Кули-заде А.М., Сильченкова О.Н. Способ окисления бензола в фенол: Патент РФ 2184722. 2001. // Б.И. 2002. № 19.
  13. Кучеров А.В., Слинкин А.А. // Успехи химии. 1992. Т. 61. № 9. С. 1687.
  14. Ivanov A.A., Chernyavsky V.S., Gross M.I. et al. // Appl. Catal. A. 2003. V. 249. P. 327. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(03)00224-2
  15. Chernyavsky V.S., Pirutko I.V., Uriarte A.K., Kharitonov A.S., Panov G.I. // J. Catal. 2007. V. 245. P. 466. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2006.10.023
  16. Pirutko I.V., Chernyavsky V.S., Starokon E.V. et al. // Appl. Catal. B. 2009. V. 91. P. 174. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2009.05.021
  17. Kustov L., Tarasov A., Bogdan V., Tyrlov A., Fulmer J. // Catal. Today. 2000. V. 61. P. 123. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(00)00354-0
  18. Tarasov A.L., Kustov L.M., Tyrlov A.A., Kuli-zade A.M., Sholobenko V.L. // Proc. 4 th World Congress on Oxidation Catalysis. Potsdam (Germany). 2001. P. 151.
  19. Kustov L.M., Tarasov A.L., Kuli-zade A.M., Tyrlov A.A. // Ibid. P. 153.
  20. Кустов Л.М., Тарасов А.Л., Кустов А.Л. // ЖФХ. 2021. V. 95. № 9. P. 1339. https://doi.org/10.31857/S0044453721090119
  21. Ouvang C., Li Y., Li J. // Catalysts. 2019. V. 9. № 1. P. 44. https://doi.org/10.3390/catal9010044
  22. Fu С.M., Korchak V.N., Hall W.Keith // J. Catal. 1981. V. 68. P. 166. https://doi.org/10.1016/0021-9517(81)90049-X
  23. Winter E.R.S. // Ibid. 1974. V. 34. P. 431. https://doi.org/10.1016/0021-9517(74)90056-6
  24. Reuben B.G., Linnett J.W. // Trans. Faraday Soc. 1959. V. 55. P. 1543.
  25. Wood B.R., Reiner J.A., Bell A.T. et al. // J. Catal. 2004. V. 224. P. 148. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2004.02.025
  26. Yakovlev A.L., Zhidomirov G.M., van Santen R.A. // Catal. Lett. 2001. V. 75. P. 45.
  27. Bulushev D.A., Kiwi-Minsker L., Renken A. // J. Catal. 2004. V. 222. P. 389. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.11.012
  28. Zhdanov V.P. // Surf. Rev. Lett. 2009. V. 16. № 5. P. 757. https://doi.org/10.1142/S0218625X09013116
  29. Ryder J.A., Chakroborty A.K., Bell A.T. // J. Phys. Chem. B. 2002. V. 106. P. 7059. https://doi.org/10.1021/jp014705e
  30. Ryder J.A, Chakroborty A.K, Bell A.T. // J. Catal. 2003. V. 220. P. 84. https://doi.org/10.1016/S0021-9517(03)00275-6
  31. Дохликова Н.В., Озерин С.А., Доронин С.В. и др. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 6. С. 72. https://doi.org/10.31857/S0207401X22060024
  32. Дохликова Н.В., Гатин А.К., Сарвадий С.Ю. и др. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 7. С. 76. https://doi.org/10.31857/S0207401X22070044
  33. Гришин М.В., Гатин А.К., Сарвадий С.Ю. и др. // Хим. физика. 2020. Т. 39. № 7. С. 63. https://doi.org/10.31857/S0207401X20070067
  34. Дохликова Н.В., Гатин А.К., Сарвадий С.Ю. и др. // Хим. физика. 2021. Т. 40. № 7. С. 67. https://doi.org/10.31857/S0207401X21070025

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать

© Российская академия наук, 2024