Влияние среды и внутримолекулярных колебаний на кинетику заселения триплетного состояния молекулы-донора

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

В рамках стохастического подхода проведено численное исследование кинетики заселения триплетного состояния молекулы-донора электронов, вызванное фотоиндуцированным переносом электрона с донора на парамагнитный акцептор и обратно. Определены условия и сформулирована общая стратегия достижения максимальной эффективности накопления триплетных молекул, индуцированного переносом электрона. Показано, что растворители с быстрой диэлектрической релаксацией способствуют увеличению эффективности исследуемого процесса.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Е. Н. Минакова

Волгоградский государственный университет

Email: mikhailova.va@volsu.ru
Россия, Волгоград

Е. А. Михайлова

Волгоградский государственный университет

Email: mikhailova.va@volsu.ru
Россия, Волгоград

В. А. Михайлова

Волгоградский государственный университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: mikhailova.va@volsu.ru
Россия, Волгоград

Список литературы

  1. Фотосинтез / Под ред. Говинджи. М.: Мир, 1987. Т. 1. 727 с.
  2. Mims D., Herpich J., Lukzen N.N. et al. // Science. 2021. V. 374. P. 1470. https://doi.org/10.1126/science.abl4254
  3. Багрянский В.А., Боровков В.И, Молин Ю.Н. // Успехи химии. 2007. Т. 76. С. 535. https://doi.org/10.1070/RC2007v076n06ABEH003715 [Bagryansky V.A., Borovkov V.I., Molin Yu.N. // Rus. Chem. Reviews. 2007. V. 76. P. 493. https://doi.org/10.1070/RC2007v076n06ABEH003715]
  4. Овченкова Е.Н., Бичанa Н.Г., Ломова Т.Н. // Журн. физ. химии. 2022. Т. 96. № 4. С. 502. https://doi.org/10.31857/S0044453722040252
  5. Buchachenko A.L., Step E.N., Ruban V.L., Turro N.J. // Chem. Phys. Lett. 1995. V. 223. P. 315.
  6. Иванов А.И., Михайлова В.А., Феськов С.В. // Журн. физ. химии. 1998. Т. 72. № 11. С. 2027. [Ivanov A.I., Mikhailova V.A., Fes’kov S.V. // Rus. J. of Phys. Chem. A. 1998. V. 72. № 11. P. 1843.]
  7. Грампп Г., Иванов А.И., Кучин А.В. // Журн. физ. химии. 2001. Т. 75. № 12. С. 2249. [Grampp G., Ivanov A.I., Kuchin A.V. // Rus. J. of Phys. Chem. A. 2001. V. 75. № 12. P. 2062.]
  8. Fayed T.A., Grampp G., Landgraf S. // Int. J. Photoenergy. 1999. V. 1. P. 173.
  9. Иванов А.И., Михайлова В.А., Феськов С.В. // Журн. физ. химии. 1997. Т. 71. № 8. С. 1487. [Ivanov A.I., Mikhailova V.A., Fes’kov S.V. // Rus. J. of Phys. Chem. A. 1997. V. 71. № 8. P. 1346.]
  10. Минакова Е.Н., Михайлова Е.А., Михайлова В.А. // Изв. УНЦ РАН. 2022. № 1. С. 30. https://doi.org/10.31040/2222-8349-2022-0-1-30-34
  11. Ivanov A.I., Mikhailova V.A., Volodin F.V. // Chem. Phys. 1995. V. 197. P. 19. https://doi.org/10.1016/0301-0104(95)00142-B
  12. Zusman L.D. // Chem. Phys. 1980. V. 49. P. 295. https://doi.org/10.1016/0301-0104(80)85267-0
  13. Fedunov R.G., Feskov S.V., Ivanov A.I. et al. // Chem. Phys. 2004. V. 121. P. 3643. https://doi.org/10.1063/1.1772362
  14. Ionkin V.N., Ivanov A.I. // Chem. Phys. 2009. V. 360. P. 137. https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2009.04.024
  15. Иванов А.И., Михайлова В.А. // Успехи химии. 2010. Т. 79. № 12. С. 1139. [Ivanov A.I., Mikhailova V.A. // Russ. Chem. Rev. 2010. V. 79. P. 1047. https://doi.org/10.1070/RC2010v079n12ABEH004167]
  16. Feskov S.V., Mikhailova V.A., Ivanov A.I. // J. Photochem. Photobiol. C. 2016. V. 29. P. 48. https://doi.org/10.1016/j.jphotochemrev.2016.11.001
  17. Mikhailova T.V., Mikhailova V.A., Ivanov A.I. // J. Phys. Chem. B. 2016. V. 120. P. 11987. https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.6b09363
  18. Marcus R.A. // J. Chem. Phys. 1956. V. 24. P. 966. https://doi.org/10.1063/1.1742723
  19. Garg A., Onuchic J.N., Ambegaokar V. // J. Chem. Phys. 1985. V. 83. P. 4491.
  20. Sumi H., Marcus R.A. // J. Chem. Phys. 1986. V. 84. P. 4894. https://doi.org/10.1063/1.449978
  21. Barbara P.F., Meyer T.J., Ratner M.A. // J. Phys. Chem. 1996. V. 100. P. 13148.
  22. Bixon M., Jortner J. Electron Transfer: From Isolated Molecules to biomolecules. // Advances in Chemical Physics. 1999. V. 106. P. 35.
  23. Barzykin A.V., Frantsuzov P.A., Seki K., Tachiya M. // Advances in Chemical Physics. 2002. V. 123. P. 511.
  24. Mikhailova V.A., Malykhin R.E., Ivanov A.I. // Photochem. Photobiol. Sci. 2018. V. 17. P. 607. https://doi.org/10.1039/C7PP00464H
  25. Maroncelli M., Kumar V.P., Papazyan A.A. // J. Phys. Chem. 1993. V. 97. P. 13. https://doi.org/10.1021/j100103a004
  26. Horng M.L., Gardecki J.A., Papazyan A. et al. // Ibid. 1995. V. 99. P. 17311. https://doi.org/10.1021/j100048a004
  27. Nazarov A.E., Fedunov R.G., Ivanov A.I. // Computer Physics Communications. 2017. V. 210. P. 172. https://doi.org/10.1016/j.cpc.2016.09.015
  28. Hsieh C.C., Cheng Y.M., Hsu C.J. et al. // J. Phys. Chem. A. 2008. V. 112. P. 8323. https://doi.org/10.1021/jp804216u
  29. Hsieh C.C., Jiang C.M., Chou P.T. // Acc. Chem. Res. 2010. V. 43. P. 1364. https://doi.org/10.1021/ar1000499
  30. Chou P.T., Yu W.S., Cheng Y.M. et al. // J. Phys. Chem. A. 2004. V. 108. P. 6487. https://doi.org/10.1021/jp048415k
  31. Chou P.T., Pu S.C., Cheng Y.M. et al. // J. Phys. Chem. A. 2005. V. 109. P. 3777. https://doi.org/10.1021/jp044205w
  32. Mikhailova T.V., Mikhailova V.A., Ivanov A.I. // J. Phys. Chem. B. 2017. V. 121. P. 4569. https://doi.org/ 10.1021/acs.jpcb.7b02537
  33. Temkin O.N. Homogeneous catalysis with metal complexes: kinetic aspects and mechanisms. John Wiley: Chichester. 2012. 830 p.
  34. Mikhailova V.A., Ivanov A.I. // J. Phys. Chem. C. 2017. V. 121. P. 20629. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.7b06106

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Профили поверхностей свободной энергии (ПСЭ) Гиббса вдоль координаты реакции Q. Пунктирные линии показывают колебательно возбужденные состояния (возбуждена только одна ВМК мода с частотой Ωα). Релаксации растворителя и колебаний схематично показаны стрелками.

Скачать (198KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Кинетика населенностей Ps (s = 1, 2, 3) при различных значениях │∆G12│ (значения указаны в эВ в качестве аргумента Ps.).

Скачать (180KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Зависимости эффективной константы скорости ПЭ на парамагнитный центр k12 от |∆G12| при различных значениях Erv (значения в эВ указаны рядом с кривыми слева) и τ2 (значения в пс указаны рядом с кривыми справа).

Скачать (161KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Зависимости k23 от |∆G23|. Расчетные параметры: а) 0 – линия – без ВМК; 1 – возбуждено 1 ВМК с эффективной частотой Ω1 = 0.17 эВ, 2 и 3 – возбуждено 5 колебаний, параметры Erv (в эВ), Δ23 (в эВ) указаны возле кривых; б) значения τ2 (в пс) указаны рядом с кривыми, Erv = 0.2 эВ, Erm = 0.4 эВ, V12 = 0.03 эВ, ∆12 = 0.04 эВ.

Скачать (270KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Зависимости  (а) и  (б) от τ2 при различных значениях │∆G12│ и │∆G23│ (значения указаны рядом с кривыми в эВ). Расчетные параметры Erv = 0.2 эВ, Erm = 0.4 эВ, V12 = 0.03 эВ, ∆12 = 0.04 эВ.

Скачать (233KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Зависимости k23 от ∆23 при различных значениях │∆G23│ (указаны рядом с кривыми в эВ). Расчетные параметры Erv = 0.2 эВ, Erm = 0.4 эВ, V12 = 0.03 эВ, τ2 = 1.52 пc (сплошные), 3.52 пc (пунктирные).

Скачать (149KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025