Моделирование времязависимого захвата O3 на покрытии из метановой сажи в условиях конкурентной адсорбции O3/NO2 и O3/N2O5

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Исследован захват О3 (1 · 1012–5 · 1013 см−3) на покрытии из метановой сажи, предварительно обработанном N2O5, с использованием проточного реактора с подвижной вставкой. Исходя из зависимости коэффициента захвата озона от времени экспозиции и от концентрации [O3], установлен механизм захвата и получен ряд элементарных параметров, описывающих процесс захвата при произвольных концентрациях О3. На базе ленгмюровского представления адсорбции предложено модельное описание захвата на покрытии из сажи в условиях конкурентной адсорбции O3/NOx, где NOx = NO2 и N2O5, с учетом многостадийности процесса захвата. На основании разработанной модели и элементарных параметров, описывающих захват О3, NO2 и N2O5 на свежем сажевом покрытии, а также захват озона на поверхности, предварительно обработанной NO2 и N2O5, проведены численные оценки дополнительных каналов захвата озона для двух реальных сценариев соотношения концентраций O3/NO2 и O3/N2O5. Для промышленно развитого региона в зимнее время, когда концентрация озона минимальна (10 ppb O3, 17 ppb NO2 и 4 ppb N2O5), дополнительный интегральный вклад в захват O3 на продуктах реакции NO2 с сажей составляет 68%, а в случае N2O5 – 3.6%. Для того же региона летом при максимальной концентрации озона (36 ppb O3, 17 ppb NO2 и 4 ppb N2O5) аналогичные вклады будут составлять 20% и 1% соответственно. Причины такого различия обсуждаются.

Об авторах

В. В. Зеленов

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: v.zelenov48@gmail.com
Россия, Москва

Е. В. Апарина

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: v.zelenov48@gmail.com
Россия, Москва

Список литературы

  1. McDuffie E.E., Fibiger D.L., Dubé W.P. et al. // J. Geophys. Res. Atmos. 2018. V. 123. P. 4345; https://doi.org/10.1002/2018JD028336
  2. Ларин И.К. // Хим. физика. 2019. Т. 38. № 5. С. 81; https://doi.org/10.1134/S0207401X1905008X
  3. Ларин И.К., Алоян А.Е., Ермаков А.Н. // Хим. физика. 2021. Т. 40. № 5. С. 86; https://doi.org/10.31857/S0207401X21050095
  4. Chang W.L., Bhave P.V., Brown S.S. et al. // Aerosol Sci. Technol. 2011. V. 45. P. 665; https://doi.org/10.1080/02786826.2010.551672
  5. Jaeglé L., Shah V., Thornton J.A. et al. // J. Geophys. Res. Atmos. 2018. V. 123. P. 12368; https://doi.org/10.1029/2018JD029133
  6. Washenfelder R.A., Wagner N.L., Dubé W.P, Brown S.S. // Environ. Sci. Technol. 2011. V. 45. P. 2938; https://doi.org/10.1021/es10334u
  7. Liu Z., Doherty R.M., Wild O. et al. // Atmos. Chem. Phys. 2022. V. 22. P. 1209; https://doi.org/10.5194/acp-22-1209-2022
  8. Roberts-Semple D., Song F., Gao Yu. // Atmos. Pollut. Res. 2012. V. 3. P. 247; www.atmospolres.com
  9. Wagner N.L., Riedel T.P., Young C.J. et al. // J. Geophys. Res. 2013. V. 118D. P. 9331; https://doi.org/10.1002/jgrd.50653
  10. Berner A., Sidla S., Galambos Z. et al. // J. Geophys. Res. Atmosph. 1996. V. 101. P. 19559; https://doi.org/10.1029/95JD03425
  11. Pohl K., Cantwell M., Herckes P., Lohmann R. // Atmos. Chem. Phys. 2014. V. 14. P. 7431; https://doi.org/10.5194/acp-14-7431-2014,2014
  12. Bond T.C., Streets D.G., Yarber K.F. et al. // J. Geophys. Res. 2004. V. 109. D14203; https://doi.org/10.1029/2003JD003697
  13. Wang R., Tao S., Shen H. et al. // Environ. Sci. Technol. 2014. V. 48. P. 6780; https://doi.org/10.1021/es5021422
  14. Klimont Z., Kupiainen K., Heyes C. et al. // Atmos. Chem. Phys. 2017. V. 17. P. 8681; https://doi.org/10.5194/acp-8681-2017
  15. Burkholder J.B., Sander S.P., Abbatt J.P.D. et al. “Chemical Kinetics and Photochemical Data for Use in Atmospheric Studies, Evaluation No 19”. NASA JPL Publication 19-5. Pasadena, 2019; http://jpldataeval.jpl.nasa.gov
  16. Kamm S., Möhler O., Naumann K-H. et al. // Atmos. Environ. 1999. V. 33 P. 4651.
  17. Chughtai A.R., Kim J.M., Smith D.M. // J. Atmos. Chem. 2003. V. 45. P. 231; https://doi.org/10.1023/A:1024250505886
  18. Зеленов В.В., Апарина Е.В. // Хим. физика 2021. Т. 40. № 5. С. 55; https://doi.org/10.31857/S0207401X21050149
  19. Зеленов В.В., Апарина Е.В. // Хим. физика 2021. Т. 40. № 10. С. 76; https://doi.org/10.31857/S0207401X21100137
  20. Зеленов В.В., Апарина Е.В. // Хим. физика 2022. Т. 41. № 12. С. 81; https://doi.org/10.31857/S0207401X22120111
  21. Karagulian F., Rossi M.J. // J. Phys. Chem. A. 2007. V. 111. P. 1914; https://doi.org/10.1021/jp0670891
  22. Moise T., Rudich Y. // J. Geophys. Res. 2000. V. 105D. P. 14667; doi: 0148-0227/00/2000JD900071
  23. Ammann M., Pöschl U., Rudich Y. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2003. V. 5. P. 351; https://doi.org/10.1039/b208708a
  24. Pöschl U., Rudich Y., Ammann M. // Atmos. Chem. Phys. 2007. V. 7. P. 5989; www.atmos-chem-phys.net/7/5989/2007/

Дополнительные файлы


© В.В. Зеленов, Е.В. Апарина, 2023